绿氨,这种燃烧后只产生氮气和水的“零碳”燃料,被视为储存绿氢的理想载体,正成为能源转型的新热点。北京大学化学与分子工程学院的沈兴海教授团队巧妙地利用特殊的二维碳材料石墨炔,与核工业中的“边角料”贫铀相结合,成功研发出一种全新的复合催化剂,可在温和条件下高效催化合成氨。相关成果于近日发表于《自然・通讯》。
为推动能源体系低碳转型,实现我国“双碳”目标,我国已明确提出绿氨掺烧计划,即10%的煤炭将用绿氨替代。然而,制取绿氨的关键工艺为沿用百年的哈伯-博施法,需要在高温高压下进行,每吨绿氨的成本比用化石能源生产出来的氨高出两倍以上。
绿氨成本下降需从新一代柔性工艺入手,其关键在于高性能催化剂的开发,以实现温和条件下氨的高效热催化合成。
沈兴海团队一直从事放射化学与其他前沿科技领域的交叉研究,此次团队构建出一种铀-石墨炔复合催化剂。铀原子以微小团簇的形式分散在石墨炔上,相邻铀原子之间的距离恰好和一个氮气分子匹配,这种结构使得氮分子能够以“桥式吸附”模式被高效捕获和活化,为后续加氢反应奠定了关键基础。
研究团队以超临界二氧化碳为介质,筛选出最佳反应条件,成功实现了单层和少层石墨炔的可控合成,还摸清了其层数与光学带隙的变化规律,为催化性能精准调控提供了科学依据。
这款新型催化剂表现亮眼,在150℃、15个大气压的温和条件下,产氨速率达587.5微摩尔每克每小时,还具备良好的循环稳定性。
团队还发现,铀的5f电子与石墨炔的共轭结构产生独特电子相互作用,让氮分子的识别、转化和产物氨分子的释放更高效,催化过程兼具高选择性与高效率。此前,铀元素的研究多集中在核燃料领域,其独特的5f电子轨道在催化方面的潜力鲜少被挖掘。研究团队的发现,意味着核能领域的“边角料”贫铀,有望摇身一变成为高价值的催化剂材料。
沈兴海表示,这项工作对锕系元素化学、新型二维碳材料领域的发展均产生了积极影响;同时也是放射化学与催化科学交叉融合的一次成功探索,破解了绿氨产业发展的关键技术难题,为打造绿色燃料“新名片”、实现新时期国家能源安全战略贡献力量。
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