近日，南京大学董林教授团队联合美国中佛罗里达大学刘福东、Talat Rahman团队，提出了一种简单的焙烧温度控制策略，在CeO2载体上成功制备了配位环境可调的Pt单原子催化剂。
近年来，单原子催化剂被广泛应用于能源和环境催化领域。随着对单原子催化认识的不断深入，研究者们发现调控单原子位点的配位环境是调控其催化性能的有效手段。作为最经典的单原子催化剂之一，Pt1/CeO2材料在催化消除大气污染物和能源转化相关反应中的应用得到了广泛研究。虽然调控Pt单原子的配位环境是提升其催化性能的常见方法，然而，到目前为止，还没有研究者重点关注精准调控Pt单原子的配位环境使其适用于不同的催化反应并同时揭示其内在的构效关系。
在前期工作的基础上，南京大学董林教授团队联合美国中佛罗里达大学刘福东、Talat Rahman团队，提出了一种简单的焙烧温度控制策略，在CeO2载体上成功制备了配位环境可调的Pt单原子催化剂。系统的物理化学表征和理论计算结果表明，550 oC焙烧制备的Pt1/CeO2催化剂（Pt/CeO2-550）上Pt单原子主要位于CeO2晶面上的台阶边缘位点，Pt-O配位数约为5，而800 oC焙烧制备的Pt1/CeO2催化剂（Pt/CeO2-800）上Pt单原子主要位于CeO2晶面平台上的Ce取代位，并伴有局部畸变，Pt-O配位数约为4。在CO氧化和NH3氧化这两种机动车尾气后处理系统内常见且非常重要的反应中，Pt/CeO2-550和Pt/CeO2-800催化剂上不同的Pt1-CeO2配位环境使他们在O2活化、NH3吸附和产物分子脱附等方面具有不同的性能，从而表现出了不同的催化活性趋势。
他们还进一步指出：通过精准调控单原子催化剂的配位环境，可以调节单原子催化剂在不同催化反应中对反应物分子的吸附、活化能力和产物的脱附能力，这使得它们可以适用于不同的催化反应中并达到更高的催化效率，这为针对不同目标反应设计高效单原子催化剂提供了新的思路。
本研究以"Fine-tuned local coordination environment of Pt single atoms on ceria controls catalytic reactivity"为题，在Nature Communications上发表（原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-34797-2）。董林教授团队助理研究员谭伟为论文的第一作者，董林教授和高飞副教授为论文的共同作者。本研究得到了江苏省机动车尾气污染控制重点实验室和国家污染控制与资源化研究重点实验室的支持。
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