随着便携式电子设备和电动汽车等产业的快速发展，现有的锂离子电池将无法满足日益增长的储能需求（能量密度、循环寿命及安全性等）。采用无机固态电解质 (SSEs) 替代易燃、有毒的有机液态电解质是一种理想的解决方案。近年来，石榴石型SSEs因其高离子电导率、对锂的稳定性、宽电化学窗口而在固态锂电池中显示出巨大的应用潜力。然而，石榴石型固态锂金属电池(GSSBs)的实际应用仍面临两大主要挑战: (1) 暴露于空气产生的疏锂的Li2CO3会引发与金属锂负极的非均匀接触，导致界面阻抗高达数百欧；(2) 在剥离‑沉积过程中，电子攻击诱导锂枝晶的形成，且电流引起的晶内断裂会随着金属锂枝晶填充而迅速蔓延，导致电池极易短路。因此，开发一种简单策略让GSSBs固固界面“电子绝缘”又“亲锂”，对促进其循环稳定性和实用化进程极具现实意义。
在此，针对石榴石型固态电解质面临的主要问题，南京工业大学化工学院廖开明教授联合邵宗平教授，报道了采用无水多聚磷酸（PPA）诱导的原位替代反应，将石榴石电解质 （LLZTO）表面疏锂的Li2CO3 杂质转化为约30 nm超薄的多聚磷酸锂（Li-PPA）层，形成的该界面层具有“亲锂性”和“电子阻隔”的双重作用。研究表明，Li- PPA改性的Li | PPA-LLZTO界面阻抗较低，约为4 Ω cm2。Li- PPA改性后组装的 Li ‖ Li对称电池在0.2和0.5 mA cm-2的条件下均可稳定循环，即使经过2500小时的连续剥离‑沉积，仍未观察到枝晶刺穿及阻抗明显变化。此外，Li-PPA改性后的LLZTO电解质与LiFePO4也表现出极好的相容性，组装的全固态锂电池在1C倍率下能稳定循环500次，且与太阳能相关联的电池原型也显示出良好的应用前景。该工作以题为“Grafting of Lithiophilic and Electron-Blocking Interlayer for Garnet-Based Solid-State Li Metal Batteries via One-Step Anhydrous Poly-Phosphoric Acid Post-Treatment”发表在Adv. Funct. Mater. DOI: 10.1002/adfm.202213443。
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