水系锌离子电池（ZIBs）因其资源丰富、环境友好、安全性高等优点备受关注，被视为下一代大规模储能技术强有力的竞争者。其中，锌金属具有高理论比容量和低氧化还原电位等优点，是一种极具潜力的水系ZIBs负极材料，然而，锌金属负极表面不可控的枝晶生长和严重的副反应（腐蚀、析氢等）极大阻碍了ZIBs的发展和实际应用。研究证实，锌负极界面处的离子分布不均、电池循环过程中电解质pH的变化以及负极表面不规则副产物的生成是导致上述问题的主要原因。构建人工界面保护层以修饰锌金属表面是解决枝晶形成和界面副反应的有效方法，人工界面层阻断了电极与电解质的直接接触，从而在一定程度上提高了锌负极的循环稳定性。然而，大多数保护层中Zn2+的迁移路径主要依赖于随机和不规则裂纹或堆积形成的孔隙。因此，为了实现高稳定性的锌负极，迫切需要探索一种高孔隙率的多功能界面保护层，可以同步调控Zn2+迁移动力学和电解质pH。
基于此，江南大学刘天西教授团队提出了一种功能气凝胶驱动Zn2+迁移行为和电解质pH同步调控策略，以解决由于电解质微环境变化、锌沉积不受控制以及水与锌负极过度接触而导致锌负极衰退的棘手问题。基于层级界面层对界面Zn2+迁移行为和电解质pH缓冲的同步调控，LAG@Zn负极表现出无枝晶和无腐蚀的循环可逆性，Zn/MnO2全电池也表现出良好的循环稳定性和高Zn利用率下的高容量保持率。其成果以题为“Functional Aerogel Driven Synchronous Modulation of Zn2+ Interfacial Migration Behavior and Electrolyte Microenvironment Enables Highly Reversible Zn Anodes”在国际知名期刊Adv. Funct. Mater.上发表。
研究亮点
· 提出了一种功能气凝胶驱动Zn2+界面迁移行为和电解质微环境同步调控新策略，从而实现了高度可逆的锌金属负极。
· 电镀过程中，由LAG衍生自发形成了一种独特的层级界面层（HIL），其中原位生成的高离子传导ZHS层协同LAG独特的气凝胶结构，同时促进了界面Zn2+迁移动力学和离子通量的均匀化。
· 原位气相色谱结果证实，弱碱性LAG的微溶特性可以同步调节Zn负极表面电解质的pH微环境，从而有效抑制了锌负极自腐蚀和析氢反应的发生。
· 由LAG层修饰的Zn负极表现出良好的循环可逆性和倍率性能，高负载LAG@Zn/MnO2全电池在高Zn利用率条件下表现出可观的电化学性能。
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