虽然无负极锂金属电池(AFLMB)具有高能量密度和结构简单的优点，但是锂在铜箔上较低的沉积剥离可逆性限制了它的进一步应用。一方面，锂在铜箔上的不均匀沉积极易导致枝晶的生长，在降低电池库仑效率的同时，也带来了刺穿隔膜的风险，这会导致严重的安全隐患。另一方面，枝晶所提供的高比表面积会加速电解液的分解，在长期循环中这些电解质分解产物会钝化电极，导致电池损坏。因此，实现AFLMB的前提之一是最大限度地提高锂沉积/剥离的可逆性和在铜集流体上的利用率。
为了实现这一目标，人们付出了很大努力来预处理铜集流体，以期达到改善亲锂性并优化锂初始沉积形态的目的。在最近报道的工作中，通过金属有机框架（MOF）功能层修饰铜集流体这一方案得到了广泛关注。得益于MOF独特的亲锂性，这些基于MOF功能层的AFLMB均表现出了显著的性能提升。但是从MOF的角度看，这背后似乎还有很大的提升空间。大多数MOF功能层的构筑依赖PVDF和PTFE等粘结剂的使用，这些粘结剂会附着在MOF表面覆盖活性位点并降低其功能性。但问题是，如果不使用粘结剂则很难在铜箔表面构筑一层完全致密的MOF膜层。这会导致锂离子从MOF的缝隙处沉积到铜箔表面，继而引起枝晶的生长。因此，有碍于MOF膜层的致密性问题以及粘结剂的大量使用，现有的MOF功能层方案并不能理想地100%发挥MOF的作用。
MOF多晶膜是近年来快速发展的技术，主要应用于气体分离和水处理等研究领域。由于要同时保证膜层的致密性和选择性，因此MOF多晶膜主要采用外延生长的制备方案，这摈弃了粘结剂的使用并同时保证了多晶层的完整。在这项工作中，张校刚团队将MOF多晶膜技术引入AFLMB的铜集流体修饰中。通过原位外延生长在铜集流体表面构筑了一层基于HKUST-1的MOF多晶膜（HKUST-1M@Cu）。由于无粘结剂的特点，HKUST-1的活性晶面和亲锂位点被完全暴露出来，MOF对于引导锂沉积的优势被完全体现。在锂的初始沉积时，小部分锂被HKUST-1（002）晶面捕获形成富锂MOF膜层，该行为可以显著降低成核过电势并提升锂沉积质量，为后续锂离子的沉积提供了一个优秀的平台。得益于MOF多晶膜的优势，基于LFP的LMB表现出了优秀的循环稳定性和倍率性能。该文章发表在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition上。
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