柔性软聚合物材料在可穿戴设备、软机器人等各种工程应用中至关重要，在这些应用场景下，理想的软材料不仅应该在损坏后能够自发修复损伤，还应该具有高断裂韧性，防止材料在损伤修复前因裂纹扩展发生毁灭性故障。然而，在柔性材料的设计中，自修复和断裂韧性性通常是相互矛盾。用相对弱的超分子相互作用取代软聚合物网络中的不可逆共价交联，可以在不损害材料固有柔软性的情况下赋予材料自修复功能。但是，这种基于弱超分子相互作用的低能网络结构使得化学键更易断裂，导致聚合物的宏观裂纹更容易扩散，材料的本征断裂能更低(Г0)。因此，柔性自修复材料的断裂能（即裂纹扩展所需的临界能量）通常低于共价交联聚合物（例如橡胶）。为了提升自修复材料的断裂能，基于Irwin-Orowan模型(ГT = Г0 + ГD)，研究人员通常会在聚合物中引入共价交联、双网络结构、相分离结构、晶畴、纳米复合材料和纤维等来增加裂纹周边作用区的能量耗散(ГD)，实现材料增韧。然而，这些方法虽然能在一定程度上提高断裂韧性，但也不可避免地增加了材料的硬度，牺牲了材料的本征柔性。迄今为止，实现聚合物材料在高柔性、高断裂韧性以及高自修复效率这三个性能指标上的协同优化，仍然是材料科学领域中的一大挑战。
南京理工大学傅佳骏/徐建华团队近年来致力于通过“多尺度动态分级结构设计”来创制高性能自修复材料：基于超分子组装技术制备了仿生人体肌腱组织的抗疲劳柔韧自修复材料（Adv. Mater., 2023, 35, 2300937）；通过仿生平滑肌组织诱导裂纹偏转的策略制备了柔软而强韧的复合材料（Nat. Commun., 2023, 14, 130）；通过分子工程诱导的双连续纳米结构显著提升柔性自修复材料的抗疲劳、弹性和热稳定性（Mater. Horiz., 2023,10, 2968）；基于非对称疏松氢键密堆积诱导超分子氢键次级松弛运动的思想创制了高硬度室温自修复玻璃态聚氨酯（Angew. Chem. Int. Ed., 2021,60, 7947）；提出模仿蜻蜓翅膀微结构的策略极大提升高硬度自修复塑料的断裂韧性并改善断裂行为（Matter 2021, 4, 2474）；提出非特异性超分子基元错配激活硬相氢键的策略创制室温超快自修复柔韧材料（Mater. Horiz. 2021, 8, 3356）。
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