高氧分压工况中，人工光合CO2烃化过程受氧钝化致催化剂失活与C2偶联基元步速率控制的双重束缚。本研究采用氧介导的动态界面重构策略，成功构筑具有自适应耐氧特性的Ru0.6Cu1(Cu0–Cu1+)/CeO2催化剂。其核心创新在于将单原子Ru精准锚定于CeO2晶格位点，形成独特的三角棱柱配位构型，有效促进质子耦合电子转移过程，从而显著加速H2O解离动力学效率。此外，强光热耦合效应驱动O2在Ru/Cu合金簇内部诱发Cu0–Cu+电荷梯度界面的动态自组装。这种自适应界面不仅优化关键中间体*CHOCO的吸附行为，更重构了C–C偶联路径。借助原位光谱与电子结构分析证实界面电荷的级联转移与几何位点的协同作用，从热力学上实现了产物选择性由C1向C2化合物的根本性转变。在聚集太阳能辐照下，该催化剂展现出优异性能：C2H4产率高达549 ± 20 μmol·g–1，选择性达74.3%，太阳能至化学能（STC）转化效率达0.5%。该研究揭示的动态界面调控机制，为实现复杂反应网络中精准的碳链定向合成提供新思路。
背景介绍
富氧环境中高效碳转化作为人工光合作用实际应用的核心瓶颈，其本质在于太阳能至化学能转换的级联能量耗损。当前主流的聚光策略虽借助瞬态高温与高光子通量提升能量效率，却因急剧加速水裂解而导致副产物O2爆发式积累与氧分压快速攀升，形成“光强增强 ↔ 环境氧毒化”的负反馈耦合循环。该过程通过热力学（急剧增强的氧还原反应竞争关键电子）与动力学（催化剂表面O2吸附饱和阻碍CO2化学吸附）双重路径，严重抑制CO2还原反应，致使富氧碳转化效率远低于厌氧环境（骤降2个数量级以上）。传统被动“抗氧”策略在剧烈变动的系统氧分压下已然失效。突破桎梏亟需构筑本征耐氧且能主动利用O2触发界面重构的动态催化体系，以实现C=O键活化与吸附竞争的时空解耦。基于此，本研究创新性提出“O₂介导动态界面重构”机制，设计并构筑Ru0.6Cu1(Cu0–Cu1+)/CeO2催化剂。实验结果取得突破：在富氧条件下，将乙烯选择性从基准的0%大幅提升至74.3%。该研究为解决富氧环境中高效碳链精准合成难题提供动态催化界面设计方法。
本文亮点
1. 突破传统耐氧桎梏：原创“氧介导-动态界面重构”策略
成功构筑耐氧自适应催化剂Ru0.6Cu1(Cu0–Cu1+)/CeO2，巧妙利用高氧分压环境诱导形成Cu0–Cu+电荷梯度界面，破除催化失活与C2耦合速率限制的双重枷锁。
2. 优异性能：太阳能驱动高选择性C2H4合成
聚光辐照条件下实现C2H4产率549 ± 20 μmol·g–1、选择性74.3%，STC转化效率0.5%（较非聚集太阳能辐照条件提升25倍），为人工光合CO2烃化取得重要进展。
3.机制深度解析：光热效应耦合-界面电荷协同驱动碳链增长
首揭“强光热耦合效应 → O2富集 → 动态界面重构”的级联效应，通过理论计算和原位光谱证实界面电荷级联转移与几何位点协同作用，热力学实现C1 → C2产物根本性跨越，开辟碳链定向合成新途径。
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